武大Angewandte：提醒水在RuO2上的结构和解离高效酸性OER

时间: 2025-03-27 04:25:45 |   作者: P系列溶剂

  了解催化剂-电解质界面水分子的结构和酸性析氧反响动力学进程对质子交流膜水电解槽的开发具有极端重大意义。在此，咱们构建了一系列p嵌段金属元素（Ga, In, Sn）掺杂的RuO2催化剂，经过操作电子结构和Ru-O共价来研讨电化学界面工程对进步酸性OER活性的影响。结合operando削弱全反射外表增强红外吸收光谱测量和理论剖析，提醒了Ga-RuO2外表的自在- H2O富集的部分环境和从4-配位氢键水和2-配位氢键水到自在-H2O的动态演化，是经过促进溶剂重组来优化双电层氢键网络连连的原因。此外，结构有序的界面水分子促进了高效的质子耦合电子在界面上的搬运，以此来下降了后续解离进程的能量势垒，增强了酸性OER功能。本研讨强调了酸性OER中界面水的结构和动态进程的关键作用，并证明了电化学界面工程是规划高功能电催化剂的有用战略。

  总归，咱们报告了一种经过p-p轨迹耦合准确调整Ru-O共价的简略战略，因而导致Ru-O共价与酸性OER活性之间的火山型校对。更重要的是，咱们使用operando ATR-SEIRAS光谱监测了酸性OER进程中EDL界面水微环境，提醒了界面水分子的结构和动态光谱依据。咱们证明了在优化的氢键网络连通性的协助下，发明了一个接连的界面无水富集的部分环境，因而导致edl的电子搬运功率加速，下降了水解离的能量势垒，这有利于增强酸性OER功能。本研讨突出了界面水分子的结构和动态进程在酸性OER中的关键作用，为合理规划高活性酸性OER电催化剂等供给了新的原理。

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